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許醒副教授團隊在新污染物選擇性氧化機制調控方面取得(de村湖)新進展

發布日期:2024年01月11日 09:46 點擊次數:

[本站訊(xùn)]近日,環境科(kē)學與工(gōng)程學兒裡院高寶玉教授團隊許醒副教授在新污染物選擇性氧化機制調控方面取得電路(de)新進展。研究成果以“Fenton-like activity 道區and pathway modulation via si上明ngle-atom sites and pollutants com嗎計ediates the electron 他來transfer process”發表Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A.(美國科(kē)學院院刊)。山東大(dà)學2022級碩士研究生郭繼睿為(弟哥wèi)第一作者,山東大(dà)學2021級本科(kē)生王育傑為(w木師èi)第二作者,山東大(dà)學為(wèi)第一完成單位和通(tōn看弟g)訊(xùn)作者單位。

單原子(zǐ)催化劑(M-SACs)/過硫酸鹽(銀作PMS)體系可以實現新污染物的高效降解。目前,基于M-SA但林Cs/PMS體系的研究主要集中在探讨不(放街bù)同金(jīn)屬中心或不(bù)同配位結構的M-SA光下Cs激活PMS所表現出的不(bù)同氧化機制方面。然而,當具有相同配位結呢弟構的M-SACs/PMS體系作用于不(bù)同的污染物時(紅音shí),不(bù)同文獻報道的氧化機制完全不市空(bù)同,這讓許多研究學者感到困惑。這些不個坐(bù)同氧化機制的來源是什麼?

該研究首次系統闡述了不(bù)同M-SACs/PMS體系的氧化性能和中工機理不(bù)僅取決于M-SACs的配位結拿都構(如(rú)配位數、配位元素、金(jīn)屬子下中心和金(jīn)屬-載體相互作用),還需要結合玩拿目标污染物與M-SACs/PMS體系對氧化性能/途舊議徑的共調節作用進行分析。研究結果表明:在M男唱-SACs/PMS體系中,電子(zǐ)轉移過程(ETP)和雜金自由基氧化途徑均顯著增強。但是對不(bù)司窗同污染物的氧化過程,ETP和自由基氧化的近離作用具有顯著區别。對親電指數較低(dī)的污染物,自由基秒藍氧化被ETP的作用所掩蓋,而親電指數高的污染樹坐物對M-SACs/PMS配合物的給電子(zǐ)能力較弱,導緻ETP作用變校門弱,降解路徑以自由基氧化為(wèi)主。此外,E好訊TP的作用也與不(bù)同的M-SACs中心有關。因此,污染物和空相M-SACs共介導的ETP作用具有普遍性,可以實現M-SACs問快/PMS體系氧化效率和途徑的調控。

該工(gōng)作首次從污染物和M-SACs的雙重角度揭示男長了具有可調控氧化過程的類芬頓系統,建立并完善了污染物影行的特定特性與M-SACs/PMS體系的氧化動力學/途窗吧徑之間的構效關系。相關研究工(gōng)作得(de)到了國家(j湖懂iā)自然科(kē)學基金(jīn)、山東懂玩省自然科(kē)學優秀青年基金(jīn)等項目的支持。

文章鍊接https://www.pnas.org/d船男oi/10.1073/pnas.2313387121


【供稿單位:環境學院   空飛 作者:郭繼睿   &nbs歌店p;編輯:新聞網工(gōng)作室  朋能  責任編輯:趙宏恩 說資蔣曉涵  】

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